高性能塑料广泛应用于航空航天、防护材料和先进复合材料等领域，但其发展长期受限于强度、韧性、环境稳定性和可回收性难以兼顾的矛盾。传统高强塑料通常依赖刚性骨架或高密度交联结构，容易导致链段运动受限和韧性不足；而通过增大链间自由体积或引入动态可逆作用来提高韧性和可再加工性，又往往会削弱材料的强度、模量及耐水稳定性。因此，如何在同一体系中同时实现高强度、高模量、高韧性、优异环境稳定性和可回收性，是高性能可持续塑料领域亟待解决的重要问题。

为解决上述问题，孙俊奇教授课题组提出了“刚性疏水纳米相区+大体积阴离子介导软离子交联”的协同设计策略，制备了含有双（三氟甲烷磺酰）亚胺（TFSI⁻）大体积疏水阴离子的可逆交联聚脲氨酯塑料（PUU/TFSI）。PUU/TFSI塑料通过含TFSI⁻反离子的羟基封端季铵盐小分子、水与二环己基甲烷-4,4'-二异氰酸酯之间的聚合反应合成。一方面，二环己基甲烷结构单元在聚合物基体中原位聚集，形成平均尺寸约30 nm的刚性疏水纳米相区，作为纳米填料提升材料强度、模量及稳定性；另一方面，TFSI⁻阴离子具有疏水、大体积、弱配位和电荷离域特征，既能扩大链间距、提高链段运动能力和能量耗散能力，又能通过与PUU链段的阳离子基团形成动态软离子交联来维持网络完整性。

PUU/TFSI塑料表现出优异的综合力学性能，其屈服强度达到97.2 MPa，杨氏模量达到2.02 GPa，韧性达到14.6 MJ m⁻³。PUU/TFSI塑料还表现出突出的环境稳定性。材料在水、5 M盐酸和5 M氢氧化钠溶液中浸泡60 h后，仍能保持透明外观和结构完整，力学性能几乎没有衰减。同时，该材料对正己烷、四氢呋喃和乙醇等有机溶剂也表现出良好稳定性。这种耐水、耐酸碱和耐有机溶剂能力，对于含有离子基团和氢键结构的动态交联塑料而言尤为难得。

对照实验进一步证明了TFSI⁻和疏水纳米相区的关键作用。当TFSI⁻被替换为三氟甲烷磺酸根阴离子（Tf⁻）或溴离子（Br⁻）后，材料的强度、模量、韧性及耐水性均明显下降，说明TFSI⁻是调控链间距、软离子交联和疏水稳定性的核心结构单元。同时，将二环己基甲烷结构替换为不易形成疏水相分离结构的六亚甲基结构后，材料性能同样显著降低，进一步说明疏水纳米相区对材料增强和耐水稳定性至关重要。

由于体系中氢键和软离子交联具有可逆性，PUU/TFSI塑料可以在温和条件下实现热压再加工。进一步地，该团队将该塑料作为基体树脂用于制备碳纤维增强复合材料。所得复合材料不仅表现出良好的弯曲性能和抗冲击性能，而且可以实现碳纤维织物的无损回收。相比传统热固性环氧树脂基碳纤维复合材料，该体系在高性能与可回收之间实现了更好的平衡，为可持续碳纤维复合材料的设计提供了新思路。

该研究通过疏水纳米相区与大体积阴离子介导软离子交联的协同设计，突破了超分子塑料在强度、韧性、环境稳定性和可回收性之间难以兼顾的限制。这项研究不仅为高性能可持续塑料的分子设计提供了新范式，也为可回收碳纤维复合材料的发展提供了新的材料基础和设计思路。相关研究以“Hydrophobic Nanodomains and Bulky Anion-Mediated Soft Cross-Links Enable Strong, Tough, Water-Resistant, and Recyclable Plastics”为题发表在《Journal of the American Chemical Society》上。论文通讯作者为炸金花在线-炸金花在线玩 超分子结构与材料全国重点实验室孙俊奇教授，共同第一作者为博士生田能安和助理教授房旭。

文章链接：//pubs.acs.org/jacsat/article/doi/10.1021/jacs.6c13232/5253174/Hydrophobic-Nanodomains-and-Bulky-Anion-Mediated